摘要為了科學(xué)地識(shí)別和評(píng)價(jià)重金屬含量高背景區(qū)中土壤重金屬污染情況和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，在貴州省赫章縣河鎮(zhèn)鄉(xiāng)采集玉米及其對(duì)應(yīng)的根系土樣品309組，并采集20件玉米根莖葉不同部位樣品，測(cè)定其砷(As)、鎘(Cd)、鉻(Cr)、銅(Cu)、汞(Hg)、鎳(Ni)、鉛(Pb)和鋅(Zn)8種重金屬含量，根系土樣品還分析了各重金屬的形態(tài)(Cr未測(cè))。研究發(fā)現(xiàn)：土壤重金屬含量較高，表層土壤中8種重金屬含量平均值遠(yuǎn)超過全國(guó)表層土壤背景值，Cd元素含量超出全國(guó)表層土壤背景值近7倍，土壤以酸性土為主，從重金屬全量來看，研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)很高;土壤重金屬As、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn多以強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)形式存在，生物有效性較低，Cd的有效態(tài)組分較高。基于土壤重金屬形態(tài)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)主要是由Cd引起的，需要加強(qiáng)這部分土地的監(jiān)管。在土壤-玉米系統(tǒng)中，生物富集系數(shù)和轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)均較低，重金屬難以在玉米中富集，玉米籽實(shí)重金屬含量不超標(biāo)，農(nóng)作物重金屬等級(jí)評(píng)價(jià)為安全級(jí)。本結(jié)果為進(jìn)一步研究重金屬元素在巖-土-氣-生介質(zhì)間遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，融合地質(zhì)學(xué)、土壤學(xué)和生物學(xué)分析建立統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)，科學(xué)評(píng)價(jià)生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)奠定了理論基礎(chǔ)。
關(guān)鍵詞土壤重金屬;生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià);形態(tài);土壤污染;高背景區(qū)
“萬(wàn)物土中生，食從土中來”，農(nóng)產(chǎn)品的品質(zhì)安全與土壤密切相關(guān)。一般來說，土壤污染越嚴(yán)重，農(nóng)產(chǎn)品的安全和品質(zhì)就越差。土壤污染多是由重金屬引起的，大多數(shù)重金屬具備毒性持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)、難以降解等特點(diǎn)[1-4]，可通過食物鏈影響人體健康，最終可導(dǎo)致生態(tài)系統(tǒng)的惡化[5-9]。
重金屬通常指密度等于或大于5g/cm3的金屬，在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和農(nóng)作物生產(chǎn)中，一般指汞(Hg)、鎘(Cd)、鉻(Cr)和鉛(Pb)以及類金屬砷(As)等生物毒性顯著的元素，銅(Cu)、鎳(Ni)和鋅(Zn)等重金屬元素雖然是人體必需的微量元素，但是這些元素在人體生長(zhǎng)過程中的適宜閾值很窄且難分解、易累積。美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局(UnitedStatesEnvironmentalProtectionAgency,USEPA)和我國(guó)生態(tài)環(huán)境部都將重金屬元素Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn和Ni列為優(yōu)先控制的污染物。
《土壤污染防治行動(dòng)計(jì)劃》中明確規(guī)定，要根據(jù)土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等重金屬元素的含量，對(duì)農(nóng)用地實(shí)行分級(jí)分類管理[10]。針對(duì)我國(guó)土壤重金屬污染問題和糧食安全問題，自然資源部和生態(tài)環(huán)境部先后實(shí)施了全國(guó)多目標(biāo)地球化學(xué)調(diào)查、全國(guó)土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查和全國(guó)土壤污染狀況詳查[11-14]。研究發(fā)現(xiàn)：我國(guó)面臨著嚴(yán)重的土壤重金屬污染[13-16]，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高，糧食作物特別是大米中鎘超標(biāo)現(xiàn)象較為突出[17]，特別是在重金屬高背景區(qū)，土壤中重金屬含量明顯高于其他地區(qū)[15-16];但是重金屬多由地質(zhì)背景引起，生物活性較低[18-19]。
最新分析數(shù)據(jù)和研究成果表明，土壤中重金屬元素總量與農(nóng)作物籽實(shí)含量、地下水環(huán)境質(zhì)量并無一一對(duì)應(yīng)關(guān)系[20]，重金屬含量不但受人為因素的影響，地質(zhì)背景和成土母質(zhì)也是影響重金屬含量的重要因素[21]，僅從土壤中重金屬元素總量作為評(píng)價(jià)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的強(qiáng)度指標(biāo)，以及直接采用《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB15618—2018)進(jìn)行區(qū)域尺度評(píng)價(jià)，往往會(huì)夸大土壤污染的實(shí)際情況。因此，以土壤表層重金屬含量為基礎(chǔ)，利用富集因子、地累積指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)等人為經(jīng)驗(yàn)算法為基礎(chǔ)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)已經(jīng)不能夠滿足當(dāng)前土地精細(xì)化管理的要求，迫切需要開展土壤中重金屬生物有效性評(píng)價(jià)，從實(shí)際影響人體健康和生態(tài)系統(tǒng)正常運(yùn)行的角度進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。
本文以貴州省赫章縣河鎮(zhèn)鄉(xiāng)為研究區(qū)，該縣是貴州省土壤重金屬含量最高的地區(qū)[16]，區(qū)內(nèi)分布有18處大型以上的鉛鋅礦和鐵礦，多年來土法煉鋅禁而不絕，此外，該區(qū)主要分布玄武巖和碳酸鹽巖，重金屬地質(zhì)背景值較高，是多重生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)疊加區(qū)，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高。本文通過調(diào)查研究區(qū)表層土壤重金屬含量情況和超標(biāo)狀況，探索以有效態(tài)比例作為生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指標(biāo)，建立基于重金屬形態(tài)、農(nóng)作物超標(biāo)比例和農(nóng)作物重金屬含量的安全生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法。
1研究區(qū)概況
調(diào)查區(qū)位于云貴交界處的赫章縣河鎮(zhèn)鄉(xiāng)，調(diào)查面積174km2。赫章縣地處貴州西北部的烏蒙山區(qū)傾斜地帶，國(guó)土面積3250km2，平均海拔1996m，地形以山地為主，屬暖溫帶氣候區(qū)，氣溫日差較大，年差較小，年均氣溫10.0～13.6℃，年均降雨量785.5～1068mm，光照條件較好，太陽(yáng)輻射較強(qiáng)。
赫章縣蘊(yùn)藏著豐富的礦產(chǎn)資源，著名的埡都-蟒硐鉛鋅成礦帶主體成礦區(qū)就位于該縣，以碳酸鹽巖沉積為主，是Pb和Zn等礦產(chǎn)資源的主要賦礦圍巖，出露主要地層由老至新依次為中石炭統(tǒng)馬平組(C2m)、下二疊統(tǒng)梁山組(P1l)、下二疊統(tǒng)棲霞組(P1q)、中二疊統(tǒng)茅口組(P2m)、上二疊統(tǒng)峨眉山組(P2-3em)、下三疊統(tǒng)飛仙關(guān)組(T1f)以及第四系(Q)殘坡積層。區(qū)域內(nèi)侵入巖不發(fā)育，但出露了大量火山巖，主要為上二疊統(tǒng)峨眉山玄武巖，為灰綠色致密玄武巖、杏仁狀玄武巖、凝灰質(zhì)頁(yè)巖，地層呈北北東向(NNE)分布，以碳酸鹽巖、峨眉山玄武巖和砂巖為主，亦呈NNE分布。研究區(qū)用地類型主要以耕地、林地和草地為主。
2材料與方法
2.1樣品采集和分析測(cè)試
實(shí)驗(yàn)共采集到玉米及其對(duì)應(yīng)的根系土309組。在玉米成熟季節(jié)，采用對(duì)角線法進(jìn)行取樣，然后等量混勻組成一個(gè)混合樣品，每一混合樣品由5～10個(gè)玉米果實(shí)組成，測(cè)試其As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn元素含量。根系土采樣深度為0～20cm，每個(gè)點(diǎn)由5件子樣等量混合組成1件樣品，測(cè)定其As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn元素含量和pH;同時(shí)，采用“七步法”提取表層土壤中不同形態(tài)的重金屬，定量分析As、Cd、Cu、Hg、Pb、Zn和Ni元素的水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、腐殖酸結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)含量。此外，從309件玉米中選取20件測(cè)試其根莖葉不同部位的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn元素含量。
土壤元素全量測(cè)試嚴(yán)格按照文獻(xiàn)[22]執(zhí)行，采用IRISIntrepidⅡ型電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法[inductivelycoupledplasma-opticalemissionspectrometry(ICP-OES)，美國(guó)賽默飛世爾科技有限公司]測(cè)定Cr和Ni含量，采用ElementXR型電感耦合等離子體質(zhì)譜法[inductivelycoupledplasmamassspectrometry(ICP-MS)，美國(guó)賽默飛世爾科技公司]測(cè)定Cd、Cu、Pb和Zn含量，采用XGY-1011A型原子熒光光譜法[atomicfluorescencespectrometry(AFS)，河北省廊坊開元高技術(shù)開發(fā)公司]測(cè)定As和Hg含量，采用離子選擇性電極(ion-selectiveelectrode,ISE)法分析pH。
土壤重金屬元素含量測(cè)定采用國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行準(zhǔn)確度控制。12個(gè)土壤國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07407、GBW07447、GBW07449、GBW07451、GBW07452、GBW07453、GBW07455、GBW07431～GBW07435)與樣品同條件進(jìn)行分析，統(tǒng)計(jì)各被測(cè)項(xiàng)目平均值與標(biāo)準(zhǔn)值之間的對(duì)數(shù)差(ΔlgC)和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relativestandarddeviation,RSD)，其準(zhǔn)確度合格率達(dá)到98%。
pH測(cè)定采用6個(gè)國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07412～GBW07417)來控制準(zhǔn)確度，其中測(cè)定值與標(biāo)準(zhǔn)值的絕對(duì)偏差均小于10%。重金屬形態(tài)的測(cè)試步驟嚴(yán)格按照文獻(xiàn)[22]執(zhí)行，樣品過20目篩，經(jīng)室溫風(fēng)干混勻后縮分，取土壤試樣200g，采用行星式球磨機(jī)將樣品粉碎至100目后裝袋，備用。采用七步順序提取法，根據(jù)不同分析方法的質(zhì)量水平，采用ICPOES分析各相態(tài)中Cu、Zn、Cd、Pb和Ni含量，采用AFS分析各相態(tài)中As和Hg含量。統(tǒng)計(jì)表明，各元素各分態(tài)合格率均為100%，各分態(tài)加和總量都在80%～105%之間，滿足文獻(xiàn)[22]的要求。
農(nóng)作物中重金屬元素含量測(cè)定依據(jù)文獻(xiàn)[23]執(zhí)行，采用ICPMS測(cè)定Cu、Zn、Cd、Pb、Ni和Cr含量，采用AFS測(cè)定As和Hg含量。選擇2個(gè)國(guó)家形態(tài)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW10014和GBW10015)，對(duì)其中的相關(guān)元素和項(xiàng)目進(jìn)行平行分析，每個(gè)樣品測(cè)定8次，分別統(tǒng)計(jì)各被測(cè)項(xiàng)目平均值與標(biāo)準(zhǔn)值之間的相對(duì)誤差(relativeerror,RE)和RSD。結(jié)果表明，方法的準(zhǔn)確度和精密度均滿足或優(yōu)于文獻(xiàn)[23]的要求，單個(gè)樣品單次測(cè)定值與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)推薦值的RE≤15%。總之，本實(shí)驗(yàn)共插入國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)20件與樣品同時(shí)進(jìn)行分析，各元素的相對(duì)誤差均在允許限內(nèi)，各元素合格率均為100%。土壤樣品分析測(cè)試由湖北省分析測(cè)試中心完成，通過中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局質(zhì)量監(jiān)控中心驗(yàn)收，結(jié)果真實(shí)可靠。
3結(jié)果與分析
3.1土壤重金屬含量特征
研究區(qū)土壤中8種重金屬含量及pH變化特征表層土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的平均值分別為9.5、1.16、218.9、114.9、0.14、74.6、32.6和157.7mg/kg，分別是貴州省表層土壤背景值的0.48、1.76、2.28、3.59、1.27、1.91、0.93和1.58倍，是全國(guó)表層土壤背景值的1.04、7.73、3.47、5.00、2.80、2.87、1.30和2.35倍。重金屬含量的平均值均超過全國(guó)表層土壤背景值(pH<6.5)，特別是Cd，超出全國(guó)表層土壤背景值近7倍。Cd、Cr、Cu和Ni平均含量均超過文獻(xiàn)[10]規(guī)定的篩選值，分別超過4.27、0.46、1.30和0.07倍。研究區(qū)土壤中多種重金屬含量較高。土壤pH平均值為6.01，遠(yuǎn)低于全國(guó)表層土壤背景值，調(diào)查區(qū)僅少量堿性土壤，主要以酸性土為主，還存在部分強(qiáng)酸性土。
4討論
4.1基于土壤重金屬全量的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
對(duì)研究區(qū)表層土壤重金屬地累積指數(shù)(Igeo)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，8種重金屬污染等級(jí)均在未污染至中度-嚴(yán)重污染之間，無更高等級(jí)污染。表層土壤重金屬地累積指數(shù)(Igeo)中位值按降序排列依次為Cu(1.26)>Cr(0.50)>Ni(0.42)>Zn(0.19)>Cd(0.18)>Hg(-0.46)>Pb(-0.75)>As(-2.16)，Igeo平均值按降序排列與中位值基本一致，表明研究區(qū)表層土壤中Cu的積累量最大，此外，Cr和Cd的積累量也較大。
Cu元素?zé)o污染(Igeo≤0)、輕度污染(0
研究區(qū)成土母巖主要為碳酸鹽巖和玄武巖，重金屬Cd和Cr等具有天然高背景屬性，在原巖風(fēng)化成土過程中，重金屬易發(fā)生次生富集。Cd、Pb和Zn含量高是由碳酸鹽巖風(fēng)化成土重金屬富集引起的。Cr、Cu和Ni的空間分布與研究區(qū)玄武巖的分布高度吻合，Cr、Cu和Ni等均屬于親鐵(Fe)元素，常表現(xiàn)出相似的地球化學(xué)性質(zhì)，Cr、Cu和Ni元素含量主要受大面積出露的成土母巖玄武巖控制。
4.2基于土壤重金屬形態(tài)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
土壤重金屬全量無法準(zhǔn)確表達(dá)重金屬在土壤農(nóng)作物系統(tǒng)中的遷移過程，只有部分重金屬可能被吸收，因此，基于重金屬形態(tài)評(píng)價(jià)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)逐漸得到共識(shí)，但是重金屬形態(tài)受農(nóng)作物種類和暴露環(huán)境等多種因素的影響，很難定量化評(píng)價(jià)。本研究參照全國(guó)土地質(zhì)量地球化學(xué)調(diào)查項(xiàng)目提出的基于重金屬元素形態(tài)比例劃分生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的辦法[30]，該等級(jí)劃分的依據(jù)雖然還很難從理論上給出統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)，但本研究旨在探索更合理的生態(tài)評(píng)價(jià)方法，為以后的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)提供參考。根據(jù)研究區(qū)土壤樣品的實(shí)測(cè)值，綜合土壤重金屬全量、有效態(tài)和潛在有效態(tài)的特征來評(píng)估重金屬高背景區(qū)土壤重金屬的風(fēng)險(xiǎn)狀況并劃分風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。
等級(jí)1：無風(fēng)險(xiǎn)，該區(qū)域中所有的重金屬含量均低于文獻(xiàn)[10]規(guī)定的篩選值，或所有重金屬元素的有效態(tài)組分低于10%，重金屬轉(zhuǎn)化成可被植物利用的可能性很低。等級(jí)2：低風(fēng)險(xiǎn)，至少存在一種重金屬含量高于文獻(xiàn)[10]規(guī)定的篩選值，但重金屬元素的有效態(tài)組分和潛在有效態(tài)組分低于30%，植物可直接吸收利用的重金屬較少，產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)的可能性較低。等級(jí)3：有限的風(fēng)險(xiǎn)，至少存在一種重金屬含量高于文獻(xiàn)[10]規(guī)定的篩選值，重金屬的有效態(tài)比例小于45%，有效態(tài)和潛在有效態(tài)比例高于70%。重金屬的活性較弱，植物可直接吸收利用的重金屬較少，但長(zhǎng)期來看，當(dāng)環(huán)境條件發(fā)生變化時(shí)，重金屬發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化而造成二次污染的可能性較高，具有較高的潛在風(fēng)險(xiǎn)。等級(jí)4：高風(fēng)險(xiǎn)，重金屬元素含量高于文獻(xiàn)[10]規(guī)定的篩選值，有效態(tài)比例高于45%，目前可能已經(jīng)存在風(fēng)險(xiǎn)。
5結(jié)論
1)研究區(qū)重金屬含量較高，表層土壤中8種重金屬含量平均值遠(yuǎn)超過全國(guó)土壤背景值，特別是Cd元素超出全國(guó)土壤背景值近7倍，土壤以酸性土為主。從重金屬全量來看，研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)很高。對(duì)土壤重金屬地累積指數(shù)(Igeo)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，8種重金屬污染等級(jí)均在無污染至中度-嚴(yán)重污染之間，重金屬含量受研究區(qū)出露的碳酸鹽巖和玄武巖控制。
2)重金屬As、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn主要以強(qiáng)有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)形式存在，有效態(tài)組分和潛在有效態(tài)組分比例較低，Cd的有效態(tài)組分和潛在生物有效態(tài)組分遠(yuǎn)高于其他重金屬，這與Cd本身生物活性較高和元素來源有關(guān)。基于土壤重金屬形態(tài)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，研究區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)主要是由Cd引起的，有44.66%的土壤Cd活性非常強(qiáng)，目前可能已對(duì)環(huán)境產(chǎn)生危害，需要加強(qiáng)這部分土地的監(jiān)管。
3)土壤-玉米系統(tǒng)中，BCF按降序排列為Cu> Hg>Zn>Cr=Ni=Pb>As>Cd，Cu的BCF最高，平均值為0.70，Cd的BCF平均值為0.01，說明Cd向玉米中遷移的可能性很低，意味著8種重金屬均很難在玉米中富集，玉米籽實(shí)中重金屬含量均不超標(biāo)，農(nóng)作物重金屬等級(jí)評(píng)價(jià)為安全級(jí)。
4)在重金屬高背景區(qū)科學(xué)構(gòu)建生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法主要涉及3個(gè)方面的問題。一是土壤重金屬全量的評(píng)價(jià);二是土壤重金屬形態(tài)和遷移能力的評(píng)價(jià);三是農(nóng)作物重金屬含量的評(píng)價(jià)。由于地質(zhì)背景、生物種類、暴露時(shí)間和暴露方式等因素的影響，這3個(gè)方面評(píng)價(jià)大多缺乏緊密的聯(lián)系，未來和現(xiàn)在正在開展的“土地?cái)?shù)量、質(zhì)量和生態(tài)”三位一體的重金屬綜合調(diào)查應(yīng)著重研究元素在巖-土-氣-生介質(zhì)間遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及對(duì)農(nóng)作物安全生長(zhǎng)的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，融合地質(zhì)學(xué)、土壤學(xué)和生物學(xué)，建立統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)，為生態(tài)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供理論依據(jù)。
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作者：張富貴1,2,3,4，成曉夢(mèng)1,2,3，馬宏宏1,2,3，孫彬彬1,2,3，彭敏1,2,3
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